钙钛矿微晶中强度调制双光子光谱（Mlim）的机器学习回归分析

钙钛矿薄膜在太阳能电池与发光二极管等光电子应用中前景广阔。一大挑战是材料中不可避免地形成缺陷。基于传统光谱技术，深入理解缺陷形成及其动力学颇为困难。在此，我们将功能性强度调制双光子光谱与人工智能相结合以增强数据分析，从而深入理解钙钛矿微晶内与缺陷相关的陷阱态。我们引入一种新颖的载流子复合动力学模型，全面包含激子与电子-空穴对光致发光（PL）发射，以及俘获与脱俘获平衡动力学。通过改变动力学模型中的参数，可通过求解载流子动力学模型中的常微分方程，模拟出大量温度依赖的强度调制 PL 光谱。随后，基于树的监督机器学习方法与集成技术——回归链被用于优化机器学习强度调制光谱（Mlim），其依据钙钛矿中温度依赖的强度调制 PL 光谱确定载流子动力学模型参数。Mlim 预测的陷阱性质参数的可靠性通过直接将 Mlim 反演的强度调制光谱与实验数据比较得以确认。此外，我们的方法不仅揭示了包括激子与自由电子-空穴对发射在内的 PL 发射有价值见解，还提供了俘获、脱俘获与非辐射去布居过程的细节，从而对钙钛矿材料光物理给出全面理解。本研究表明 Mlim 应用在研究各类光活性器件方面具有前景。