从初始反应物态机器学习反应原子-双原子碰撞体系的产物态分布

本文提出并定量测试了一种用于预测反应性原子-双原子碰撞中从特定初始态到产物态分布（态到分布，STD）的机器学习（ML）模型，该模型针对N($^4$S)+O$_{2}$(X$^3 \Sigma_{\rm g}^{-}$) $\rightarrow$ NO(X$^2\Pi$) +O($^3$P)反应。用于训练神经网络（NN）的参考数据集由约2000个初始条件通过显式准经典轨迹（QCT）模拟确定的终态分布构成。总体而言，对于测试集、离网格态特定初始条件，以及由平动、转动和振动温度刻画的反应物态分布抽取的初始条件，以参考QCT与STD模型预测之间的均方根差$(\sim 0.003)$和$R^2$ $(\sim 0.99)$衡量的预测精度较高。与在同一初始态分布上评估的更粗粒度的分布到分布（DTD）模型相比，STD模型表现出相当的性能，且额外具备反应物制备中态分辨的优势。从特定初始态出发也导致最终态分布范围更为多样，因而与DTD相比需要使用更具表达力的神经网络。显式QCT模拟、STD模型与广泛使用的Larsen-Borgnakke（LB）模型之间的直接比较表明：STD模型是定量的，而LB模型对于转动分布$P(j')$至多定性，且对振动分布$P(v')$失效。因此，STD模型非常适用于模拟非平衡高速流，例如使用直接模拟蒙特卡洛方法。