MACE4IRmol：一个面向分子红外光谱的、具有不确定性感知的基础模型
化学物理
2026-03-10 v2
摘要
机器学习原子间势（MLIPs）在高保真预测红外光谱方面已显示出巨大潜力。然而，缺乏同时涵盖广泛化学多样性并提供可靠不确定性估计的通用 MLIPs，限制了其更广泛的应用。在这项工作中，我们介绍了 MACE4IRmol，这是一个基于 MACE 架构构建的、具有不确定性感知的基础模型集成。MACE4IRmol 在 QCML 数据集中约 1600 万个分子几何结构以及相应的密度泛函理论（DFT）能量、力和偶极矩上进行了训练。训练数据涵盖了大约 80 种元素和多样化的分子集合，包括有机和无机化合物以及金属配合物。重要的是，MACE4IRmol 被构建为一个模型集成，以实现不确定性量化，这有助于提高在化学多样性系统中的鲁棒性。在此集成中，分别训练了包含和不包含显式色散校正的模型，从而能够系统性地评估范德华效应。此外，MACE4IRmol 能够以 DFT 计算成本的一小部分提供对能量、力、偶极矩和红外光谱的精确预测，同时还能在红外光谱模拟中显式地包含核量子效应。通过结合通用性、准确性、高效性和不确定性估计，MACE4IRmol 为复杂多样的分子体系打开了快速、可靠的红外光谱预测之门。
引用
@article{arxiv.2508.19118,
title = {MACE4IRmol: An uncertainty-aware foundation model for molecular infrared spectroscopy},
author = {Nitik Bhatia and Ondrej Krejci and Silvana Botti and Patrick Rinke and Miguel A. L. Marques},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.19118},
year = {2026}
}
备注
36 pages and 8 figures