用超胞方法计算高温高压下 bcc 和液态 Fe 中的纵向自旋涨落

用第一性原理方法研究真实条件下磁性材料是一项具有挑战性的任务，因为振动与磁自由度之间存在相互作用。由于纵向磁自由度（LSF）固有的多体性质，其是在模拟中最难纳入的贡献；尽管如此，已有能够在半经典层面上考虑该效应的方案被提出并用于磁性体系的研究。然而，文献中缺乏关于振动对 LSF 影响的评估。为此，我们在约束密度泛函理论框架内发展了超胞方法，以自洽计算顺磁高温态中、在晶格振动存在下以及不同条件下液态 Fe 的依赖于局域环境的磁矩大小。首先，我们考虑环境压力和居里温度下的 bcc Fe。然后，我们对地球内核条件下的 bcc Fe 进行类似分析，发现 LSF 稳定了非零磁矩，影响了系统的原子力和电子态密度。最后，我们将本方案应用于环境压力熔点下和地球外核条件（$p \approx 200$ GPa，$T \approx 6000$ K）下的液态 Fe。在这两种情况下，我们获得的局域磁矩大小与固态对应物相当。