层状半导体 Cu$_{0.15}$Fe$_{0.85}$PS$_3$ 中的反铁磁相变：实验与 DFT 建模

本文给出了通过 Mössbauer 谱以及磁化率在温度与磁场依赖关系的测量，对层状 Cu$_{0.15}$Fe$_{0.85}$PS$_3$ 晶体中顺磁-反铁磁相变的实验研究。低温区磁化强度-磁场依赖关系的特殊行为证明了所研究合金中存在弱铁磁性。通过在电子密度泛函理论框架下对电子与自旋子系统的第一性原理模拟，分析了低温下自旋有序的特征以及 Cu 替代原子附近原子间相互作用的变化。计算得到的电场梯度张量分量与非对称参数对于 Fe 离子而言，与从 Mössbauer 谱中得到的值接近。Mulliken 布居分析表明，铁磁性自旋密度的主要贡献来源于 $3d$-铜与 $3p$-硫轨道。估算的晶胞总磁矩（8.543~emu/mol）与实验测量值 $\sim9$~emu/mol 合理吻合。