Co$_{2}$VO$_{4}$中自旋载流子的局域-退局域交叉与磁化反转

采用中子衍射、磁化与缪子自旋弛豫测量，并结合密度泛函理论（DFT）计算，揭示了反尖晶石Co$_2$VO$_4$中温度驱动的磁化反转（MR）。所有测量均在 $T_{\rm C} = 168$\,K 处显示向共线亚铁磁相的二级磁相变。DFT结果表明，亚铁磁相中的磁矩是退局域的，并在温度降至 $T_{\rm C}$ 以下时逐渐局域化。退局域-局域交叉导致在 $T_{\rm NC} = 138$\,K 处磁化出现极大值，而磁化的持续下降在 $T_{\rm MR} \sim 65$\,K 处产生变号。缪子谱结果支持DFT结论，因为在 $T_{\rm NC}$ 附近观察到强烈的 $T_1$ 弛豫，表明高度退局域的自旋载流子随冷却逐渐趋于局域化。零场下确定的磁化反转对施加磁场高度敏感，使得在 $B\sim 0.25$\,T 以上，磁化在 $T_{\rm MR}$ 处呈现宽极小值而非反转。中子衍射测量分析显示两个反平行磁子晶格结构，分别属于两个不同晶格位上的磁性离子。这两类结构组分的相对平衡本质上决定了磁化。事实上，一个位上磁相的序参量发展得比另一位适度更强。由这种位点特异性磁涨落引起的磁平衡异常倾斜，导致随温度降低发生磁化的自发翻转。