一维分子阵列中的局域探针结构异构化
材料科学
2024-02-23 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
合成具有定制立体异构体的一维分子阵列颇具挑战，但在分子光、电及磁器件中应用潜力巨大，其中局域阵列结构对功能特性起决定性作用。在此，我们结合低温扫描隧道显微镜与密度泛函理论计算，展示了在 Ag(111) 上三维有机金属化合物中脱氢薁异构体及双自由基单元的构建与表征。针尖诱导的电压脉冲首先通过萘基中两个 C-Br 键的连续均裂形成双自由基物种，随后转化为手性脱氢薁结构。双自由基与两种立体异构体之间反应速率的精细平衡源于针尖与分子单元的直线构型，使得薁到薁及薁到双自由基的局域探针结构异构化得以受控定向进行。此外，我们的理论计算表明该双自由基单元具有开壳单重态，未配对电子间呈反铁磁耦合，并可发生 91 meV 的非弹性自旋跃迁至铁磁耦合的三重态。
引用
@article{arxiv.2305.17703,
title = {Local Probe Structure Isomerization in a One-Dimensional Molecular Array},
author = {Shigeki Kawai and Orlando J. Silveira and Lauri Kurki and Zhangyu Yuan and Tomohiko Nishiuchi and Takuya Kodama and Kewei Sun and Oscar Custance and Jose L. Lado and Takashi Kubo and Adam S. Foster},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.17703},
year = {2024}
}