利用 X 射线吸收谱探测 Sr1-xGdxTiO3 的局域与电子结构
材料科学
2022-03-08 v1
摘要
钆掺杂钛酸锶是一种典型的钙钛矿结构材料，因其热机械、热电与电化学性能而被广泛研究。本研究通过 X 射线吸收谱测量分析了 Sr1-xGdxTiO3 样品的局域与电子结构。在 Sr K 边对扩展 X 射线吸收精细结构（EXAFS）谱进行拟合的结果表明，Pm-3m 空间群的晶体学模型与 Sr 原子周围的局域结构一致，符合预期。同一分析还揭示某些配位壳层中 Debye-Waller 因子随 Gd 含量的增加而增大，这归因于异价 Gd 掺入引起的 Sr 空位所导致的无序。Sr1-xGdxTiO3 样品在 Gd LIII 边的 EXAFS 谱表明 GdO12 十二面体规则，Gd 原子无偏离中心对称位置。在首层 12 个 O 近邻之外的壳层中也识别出无序，无论 SrTiO3 的立方晶体结构还是 GdTiO3 的正交结构均不能很好拟合。Ti LIII,II 边的 X 射线吸收近边谱（XANES）因 SrTiO3 样品 3d 带 eg 轨道分裂而呈现非对称峰。向 SrTiO3 结构中添加 Gd 原子使该峰展宽，此分裂与 Ti 原子偏离中心对称位置的微小位移相关。Sr1-xGdxTiO3 样品 O k 边 XANES 谱的若干特征受 Gd 浓度升高影响。根据我们计算的投影态密度，这些跃迁与 Ti 3d 带分裂引起的未占据 O 2p - Ti 3d 态数量减少有关。此外，这些 XANES 谱还显示出 O 2p 与 Gd 5d4f6s 态杂化增强的依赖关系。
引用
@article{arxiv.2010.00094,
title = {Local and electronic structure of Sr1-xGdxTiO3 probed by X-ray absorption spectroscopy},
author = {Alexandre Mesquita and Elio Thizay Magnavita Oliveira and Hugo Bonette de Carvalho},
journal= {arXiv preprint arXiv:2010.00094},
year = {2022}
}
备注
11 pages, 6 figures