平均场近似在描述材料移位电流与注入电流中的局限性
材料科学
2023-10-16 v1 光学
摘要
我们从理论上研究体光伏效应，特别关注移位电流与注入电流。起初，我们利用含时 Hartree–Fock 与含时 Hartree 等平均场理论，以一维模型对激光脉冲诱导的直流（dc）电流进行数值分析。由平均场理论所得数值结果显示，即使在线偏振光辐照后，作为二阶非线性效应的电流直流分量依然存在，表明注入电流的产生。相反，当我们采用独立粒子近似时，线偏振光不产生注入电流。为在平均场近似内建立对注入电流的微观理解，我们进一步用微扰理论分析了电流的直流分量，分别采用平均场近似、独立粒子近似以及多体薛定谔方程的精确解。微扰分析阐明，平均场近似下线偏振光诱导的注入电流是由群体失衡导致的假象，该失衡通过非物理自激发路径的量子干涉产生。因此，由于可能被非物理直流电流污染，对体光伏效应中多体效应的研究必须在平均场方案中谨慎进行。此外，我们基于含时密度泛函理论对 BaTiO 开展了第一性原理电子动力学计算，并确认上述一维模型计算与微扰分析的结论适用于真实体系。
引用
@article{arxiv.2310.08875,
title = {Limitations of mean-field approximations in describing shift-current and injection-current in materials},
author = {Shunsuke A. Sato and Angel Rubio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2310.08875},
year = {2023}
}