LEAP：基于 LLM 驱动的逐层主动学习的钙钛矿前驱体添加剂发现

高效发现前驱体添加剂对于提高钙钛矿太阳能电池的性能至关重要，但庞大的化学空间使得传统的试错筛选方法效率低下。我们发展了 LEAP(LLM-driven Exploration via Active Learning for Perovskites)，一个专家在回环中的闭环框架，将领域专用大语言模型(LLM)与主动学习相结合，用于迭代的添加剂优先级排序。该 LLM 被训练从钙钛矿添加剂文献中提取机制相关知识，并通过可解释描述符表示候选分子，这些描述符进一步集成到贝叶斯优化工作流程中，用于在低数据条件下进行不确定性感知的优先级排序。在未见文献上的基准测试结果表明，领域专用模型在机制一致的推理方面优于通用模型。实验验证在专家在回环中的概念证研究中表明，在三个筛选轮次中实现了改进的添加剂优先级排序，后续 6-CDQ- 和 2-CNA 处理设备的平均 PCE 分别达到 20.13% 和 20.87%，而对照组为 19.25%，冠军 PCE 可达 21.32%。这些结果为文献依据的机制描述符在与贝叶斯优化和专家可行性审查结合时，能否在钙钛矿光伏领域支持机制感知的添加剂优先级排序提供了初步证据。