无铅 CsSnCl$_{3}$ 钙钛矿纳米晶体：快速合成、实验表征与 DFT 模拟

在本研究中，我们通过热注入技术合成了具有更好表面形貌的热稳定立方 CsSnCl$_{3}$ 钙钛矿纳米晶体（晶体尺寸约 300 nm）。高分辨率透射电子显微镜成像证实了这些立方纳米晶体优异的结晶质量。核磁共振波谱表征了有机配体在样品表面的结合。紫外-可见光谱确认 CsSnCl$_{3}$ 纳米晶体具有约 2.98 eV 的直接带隙，并由稳态光致发光光谱证实。通过 Mulliken 电负性方法计算的带边位置预测了纳米晶体的潜在光催化能力，随后在可见光和紫外-可见照射下通过 RhB 染料的光降解实验予以证实。我们采用广义梯度近似（GGA）和 GGA + U 方法的理论计算表明，当考虑 $U_{eff}$ = 6 eV 时，对实验观测光学带隙的估计准确度达 90%。还计算了空穴与电子有效质量之比 D = $m_{h}^{*}/m_{e}^{*}$（以 $U_{eff}$ = 6 eV）。基于该理论计算和 CsSnCl$_{3}$ 纳米晶体光催化性能的实验观测，我们提出了对“D”值的新解释：D 值远小于或远大于 1 均表明光生电子-空穴对复合率低且光催化剂光催化效率高。我们相信该综合研究有助于热稳定立方 CsSnCl$_{3}$ 纳米晶体的大规模合成，并有助于更深入理解其在光催化、光伏及其他重要光电子应用中的潜力。