CoI2 和 Co2/3Mg1/3I2 中的 Kitaev 相互作用与可能的自旋液态

Kitaev材料因其在实现量子自旋液态 (QSL) 以及拓扑量子计算方面的潜力而备受关注。在实现Kitaev QSL的过程中,具有强键依赖性Frustration和弱几何Frustration的Mott绝缘体高度可取。本文通过对CoI$_2$中自旋-轨道态和Wannier函数分析、精确对角化和密度矩阵重归一化群研究电子结构和磁性质,探索了其中的Kitaev物理。我们发现,高自旋Co$^{2+}$离子因强自旋轨道耦合处于$J_\mathrm{eff}=1/2$态,弱三角拉伸和晶场贡献导致观察到的弱面内磁各向异性。强$t_{2g}$-$e_g$通过强Co 3$d$-I 5$p$杂化而产生的hopping导致第一最近邻 (1NN) 处强Kitaev相互作用 ($K_1$),而长Co-Co距离和弱$t_{2g}$-$t_{2g}$hopping决定弱Heisenberg相互作用 $J_1$。结果导致的$|K_1/J_1|$ = 6.63确认了强键依赖性Frustration,而由于3NN Heisenberg相互作用 $J_3$的几何Frustration也参与其中,两者共同导致CoI$_2$中的实验螺旋AF有序。我们随后提议通过用Co的部分Mg取代来抑制 $J_3$,事实证明Co$_{2/3}$Mg$_{1/3}$I$_2$几何Frustration大幅减弱但保持鲁棒的键依赖性Frustration,因此是目前距离QSL态最近的有前景的Kitaev材料。