过冷单原子液体中抵消结晶的本征过程的动力学

过冷液体的结晶主要由两个竞争过程决定：粒子（原子）从液相到晶相的转变更确切地说是，粒子从晶相返回液相。这些过程的定量特征是所谓的附着速率 $g^{+}$ 与脱离速率 $g^{-}$，它们决定了粒子如何改变其所属相。本研究首次定义了速率 $g^{+}$ 与 $g^{-}$ 作为生长晶核尺寸 $N$ 函数之间的“对应规则”。与众所周知的细致平衡条件（其在 $N=n_c$ 处关联 $g^{+}(N)$ 与 $g^{-}(N)$，其中 $n_c$ 为临界核尺寸，且仅在成核过程初期成立）不同，所发现的“对应规则”在结晶动力学的所有主要阶段（晶核形成、生长与合并）均成立。以结晶过冷 Lennard-Jones 液体为例，首次计算了不同过冷度下及宽核尺寸范围 $N\in[n_c;\,40\,n_c]$ 内的速率 $g^{-}$。发现对于整个核尺寸范围，脱离速率 $g^{-}$ 仅比附着速率 $g^{+}$ 小约 2%。这直接证明抵消结晶的过程在各结晶阶段作用显著。基于所得结果，构建了核尺寸随时间分布函数的动力学方程，作为著名 Becker-Döring-Zeldovich-Frenkel 动力学方程的替代。