最大的水溶性金簇是超原子复合物吗？结构确定的Au146(pMBA)57的电子结构与光学响应
介观与纳米尺度物理
2018-05-08 v1
摘要
新近由Vergara等人[1]以亚原子分辨率确定结构的水溶性金簇Au146(pMBA)57，是有史以来结构得到确定的最大水溶性金簇，同样也是具有层错的最小簇。其核心呈现孪晶截角八面体，而额外的表面金原子遵循C2旋转对称性。根据超原子复合物（SAC）模型的通常计数规则，若整体净电荷为3-（三个额外电子），该化合物达到92个SAC电子。由于这是主壳层闭合所需的电子数，问题随之产生：Au146(pMBA)57是否应被视为超原子复合物。从实验坐标出发，我们利用密度泛函理论分析了其结构。优化（弛豫）后的结构保留了实验坐标的所有连通性，同时消除了原子间距离的大量不规则性，从而增强了C2对称性特征。通过分析角动量投影态，我们表明尽管存在小能隙，电子结构并不呈现SAC模型特征。此外，发现其光学吸收谱相比Au144(SR)60簇的例子相对平滑。Au146(SR)57簇的稳定性并非源自SAC特征；它不能被视为超原子复合物。
引用
@article{arxiv.1707.00279,
title = {Is the largest aqueous gold cluster a superatom complex? Electronic structure & optical response of the structurally determined Au146(pMBA)57},
author = {Xóchitl López-Lozano and Germán Plascencia-Villa and Guillermo Calero and Robert L. Whetten and Hans-Christian Weissker},
journal= {arXiv preprint arXiv:1707.00279},
year = {2018}
}