宽尺寸范围2≤N≤75内钠、铜和银团簇的综合研究
材料科学
2015-05-13 v1
摘要
基于密度泛函理论，我们在2≤N≤75的宽团簇尺寸范围内系统研究了NaN、CuN和AgN金属团簇的几何与电子结构。在所有计算尺寸N下，碱金属与贵金属团簇的优化几何结构之间表现出显著的相似性。对于本研究中考虑的大约一半的团簇尺寸N，三种不同金属团簇的最稳定结构是相同的。即使最稳定结构不同，当同时考虑亚稳态结构时，也能得到相同类型的结构。对于所有三种不同的金属团簇，随着N的增加，团簇形状按线状、平面状、开放结构和闭合结构的顺序变化。这种结构类型转变导致体积随N的增加偏离单调递增。在最稳定几何结构的团簇能量E(N)对N的依赖性方面，也观察到了显著的相似性。这种能量差的振幅在两种贵金属团簇中大于在碱金属团簇中，这归因于电子对成键的贡献。首次在总能量计算框架下定义了幻数。对于NaN，对实验丰度谱（Knight等人，Phys. Rev. Lett., 52, 2141 (1984)）与总能量计算进行了半定量比较。展示了三种不同金属团簇从N=2到N=75的Kohn-Sham本征值变化情况。对于所有三种团簇，体态密态密度的特征在N=75时已经出现。随着N的增加，HOMO-LUMO能隙明显表现出奇偶交替并收敛于0。
引用
@article{arxiv.0902.0080,
title = {Comprehensive study of sodium, copper, and silver clusters over a wide range of sizes 2=<N=<75},
author = {Masahiro Itoh and Vijay Kumar and Tadafumi Adschiri and Yoshiyuki Kawazoe},
journal= {arXiv preprint arXiv:0902.0080},
year = {2015}
}
备注
21 pages, 10 figures