碳纳米管中富勒烯分子的电离与电子激发：变温/变压透射电子显微镜研究
化学物理
2022-05-11 v3 材料科学
摘要
透射电子显微镜的化学应用日益受到关注，但其常受辐射损伤困扰。有机物中的损伤主要通过电离（辐射分解）发生。尽管辐射分解极为重要，以往研究多具描述性与定性，缺乏诸如产物结构、电子能量影响及反应动力学等基础信息。我们需要一个化学上明确的体系来获取此类数据，并选用范德瓦尔斯二聚体[60]富勒烯（C60）在碳纳米管（CNT）中二聚为C120的变温变压（VT/VV）研究作为模型，以原子分辨率考察单个反应事件。本文报道了五种可作为辐射分解损伤机理模型的反应路径的确认。其中两条通过样品电离产生的样品自由基阳离子进行，三条涉及样品的单重或三重激发态，由CNT的电子激发引发并随后能量转移至样品。这些路径通过指前因子与阿伦尼乌斯活化能加以区分。原型反应路径是我们在<200 K观察到的自由基阳离子反应，而在>350 K时，激发态反应占主导。结果说明了VT/VV动力学分析在辐射损伤研究中的重要性，并表明化学电离与电子激发是不可分割但不同的辐射损伤机理，此前一直被笼统归入“电离”这一单一术语之下。
引用
@article{arxiv.2110.02530,
title = {Ionization and electron excitation of fullerene molecules in a carbon nanotube. A variable temperature/voltage transmission electron microscopic study},
author = {Dongxin Liu and Satori Kowashi and Takayuki Nakamuro and Dominik Lungerich and Kaoru Yamanouchi and Koji Harano and Eiichi Nakamura},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.02530},
year = {2022}
}
备注
23 pages, 9 figures