基于第一性原理的逆分子设计：为光电子应用定制有机发色团光谱

发现具有定制光电子性质的分子（如特定的吸收或发射频率与强度）是创制下一代有机发光二极管（OLED）与光伏器件的一大挑战。这引出问题：我们如何从这些性质预测潜在的化学结构？试图解决这一逆设计问题的方法包括虚拟筛选、主动机器学习与遗传算法。然而，这些方法依赖于分子数据库或大量电子结构计算；若事先知晓（i）母体分子的光电子性质是否易于改进，以及（ii）对母体分子何种变形操作可改进这些性质，则可显著节省计算量。本展望从第一性原理出发解决这两大挑战。我们首先将 Thomas-Reiche-Kuhn 求和规则推广至有机发色团，并展示其如何指示分子的吸收与发射可被改进的难易程度。继而展示如何结合电子结构理论与强度借用微扰理论，预测所提议的变形操作能否实现所需光谱改变，从而导出广泛适用的设计规则。我们进一步给出该方法用于优化并苯可见吸收与自由基 OLED 发射的概念验证示例。我们认为该方法可集成入遗传算法，通过偏向可能成功的变形操作来加速分子发现并实现更绿色的化学生产。