非共线磁性分子中来自非绝热效应的本征振动角动量

我们表明，在非共线磁性分子中，由电子-振子耦合引起的非绝热（动力学）效应对振动场而言是破缺时间反演对称性的相互作用。由于在这类系统中电子波函数无法取为实函数，从而产生了非零的几何矢量势（Berry 联络）。结果是，即便对于非简并模且在无外场探测的情况下，也会出现本征非零振动角动量。振动态因而可视为携带可观角动量的基本量子粒子。作为概念验证，我们对铂团簇进行了非绝热第一性原理计算，表明这些分子具有可与巡游铁磁体中轨道电子角动量相比的可观本征声子角动量，从而证明了这一拓扑效应的量级。