两色四波混频探测液体硝基苯中超快电子与librational动力学的相互作用
化学物理
2026-03-24 v1 光学
摘要
我们报告了液体硝基苯中超快电子动力学与librational动力学之间相互作用的实验和理论研究。飞秒紫外脉冲和两个飞秒近红外脉冲与硝基苯分子相互作用，产生四波混频非线性信号，并在光学克尔效应几何结构中测量。近红外非线性信号仅在负时间延迟时测量为非零值，对应于近红外脉冲先于紫外脉冲到达。我们进行了包含经典libration模型的时间依赖量子主方程计算以模拟实验。模拟结果支持以下结论：近红外脉冲激发了librational运动，同时产生了电子相干，从而导致了被librational调制的电子非线性响应。此外，我们得出结论，所测量的非线性光学信号对应于一个非参数化过程，使分子处于激发电子态。本工作为液体中超快非线性光学相互作用提供了新见解，是探测液相大分子中超快电子相干的重要一步。
引用
@article{arxiv.2506.04160,
title = {Interplay between ultrafast electronic and librational dynamics in liquid nitrobenzene probed with two-color four-wave mixing},
author = {Niranjan Shivaram and Richard Thurston and Ali Belkacem and Thorsten Weber and Liang Z. Tan and Daniel S. Slaughter},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.04160},
year = {2026}
}