气液成核中引力势范围与亚稳态的相互影响

我们在气液成核中发现，相互作用势中引力部分的范围与亚稳态程度（由过饱和度度量）之间存在有趣的相互影响。我们探索并利用这种相互影响，以获得对成核现象的新见解。正如其对过饱和度（S）的依赖性一样，成核的自由能势垒被发现强烈依赖于相互作用势的范围。实际上，整个自由能面 F(n)（其中 n 为类液团簇的尺寸）都显示出这种依赖性。这种强烈依赖性的证据和原因如下： 表面张力随相互作用势范围的增加而急剧增加。在三维 Lennard-Jones 系统中，当截断距离从 2.5 σ 增加到包含全范围势时，表面张力值从 0.494 增加到 1.09。在二维 LJ 系统中，在势范围相同的变化下，线张力值从 0.05 增加到 0.18。 在共存态下，气相密度随相互作用势范围的增加而降低，而液相密度则显著增加。 作为上述结果，在给定过饱和度 S 下，临界核尺寸和自由能势垒均随相互作用势范围的增加而增加。 然而，令人惊讶的是，我们发现除了在所研究的最大 S 值处之外，经典成核理论（CNT）预测的自由能势垒对核尺寸依赖的函数形式依然有效。 CNT 预测值与势垒模拟值之间的一致性依赖于过饱和度，且随着相互作用势范围的增加而变差，在可研究的最大过饱和度下，偏差增加到 10 kBT 以上。