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界面呼吸作为全固态电池中动态失效规律:振幅、相滞与双时间尺度记忆作为设计原则

材料科学 2026-04-28 v1

摘要

全固态电池的失效不仅受限于体积传输极限,更受循环过程中演化的活性界面影响。我们表明,降解由两种耦合过程主导:界面呼吸(锂电荷触点周期性振荡)和反应记忆(电解质分解的缓慢累积)。四个描述性指标捕捉界面的呼吸现象,以及基于分解界面厚度的记忆度量指标。简化的电化学基准显示,离子导电性对平均放电电压影响有限,而阴极电解质界面阻抗导致主要的电压和能量损失。一种硫化物基电池的相场模型表明,更高的堆压显著抑制呼吸相关的波动,但对反应记忆几乎无影响。因此,压力控制呼吸,而非记忆。 resulting regime map识别出空洞生长主导、修复主导和界面记忆主导三个区域。该理论还预测能量密度随倍率的逆转,即最初优势的结构在倍率升高时因呼吸加剧和界面记忆固化而失去优势。因此,设计目标不仅是更高的导电性或更低的阻抗,更需要同时抑制呼吸,并通过界面化学独立控制反应记忆。

关键词

引用

@article{arxiv.2604.24075,
  title  = {Interfacial breathing as a dynamic failure law in all-solid-state batteries: amplitude, phase lag and dual-timescale memory as design principles},
  author = {Changdeuck Bae},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2604.24075},
  year   = {2026}
}