强双周期激光脉冲诱导多原子分子中的时间依赖键硬化

利用强 800 nm 光的少周期脉冲，在多原子分子（四甲基硅烷，TMS）中发现了一种时间依赖的键硬化过程。在常规质谱法中，像 TMS 这样的对称分子不会表现出显著的分子离子 (TMS$^+$)，因为其单分子解离为 [Si(CH$_3$)$_3]^+$ 的过程进行得非常快。在强场和少周期条件下，时间依赖的键硬化克服了这一解离通道：在 TMS$^+$ 势能曲线中产生了一个场诱导势阱，有效地捕获了波包。通过使用更长持续时间 ($\geq$ 100 fs) 的脉冲验证了该键硬化过程的时间依赖性；此类脉冲中光场相对“较慢”的衰减使得最初被捕获的波包得以泄漏，从而使 TMS$^+$ 再次变得不稳定。我们的结果具有重要意义，因为它们展示了 (i) 通常无法获得的多原子离子的光学生成，以及 (ii) 强场中的动力学光学控制，相较于需要针对特定跃迁的窄带宽的弱场控制场景具有明显优势。