石墨烯纳米网中磁性的诱导与优化

利用第一性原理计算，我们探索了由光刻或纳米压印制备的石墨烯纳米网（GNM，一种大空位规则网络）的电子和磁性性质。当移除石墨烯二分格子上等量的 A 和 B 格点时，主要由锯齿型（扶手椅型）边缘构成的纳米网表现出反铁磁（自旋未极化）态。相反，在亚格子对称性破缺的情况下，获得了稳定的亚铁（铁）磁态。对于氢钝化的纳米网，形成能显著降低，且发现基态强烈依赖于空位的形状和大小。对于三角形孔洞，获得的净磁矩随移除的 A 和 B 格点数量差的增加而增加，这与偶数 A+B 的 Lieb 定理一致。对于奇数 A+B 的三角形纳米网以及包括偶数 A+B 在内的所有非三角形纳米网情况，Lieb 定理不再成立，这可部分归因于扶手椅型边缘的引入。此外，大型三角形 GNM 可以与非三角形 GNM 一样具有鲁棒性，为克服 sp-磁性的关键挑战之一提供了可能的解决方案。最后，高度不对称的结构可以获得高达 $\sim 0.5$ eV 的显著交换分裂值，证明了 GNM 在室温碳基自旋电子学方面的潜力。这些结果表明，从零维石墨烯纳米片，到具有锯齿型边缘的一维石墨烯纳米带，再到 GNM 的转变，打破了未配对电子的局域化，并导致了对基于 Lieb 定理规则的偏离。这种电子的离域化导致系统基态从针对石墨烯纳米带讨论的反铁磁窄带隙绝缘体，转变为铁磁或非磁性金属。