通过多极展开引入长程相互作用以进行基态与激发态分子模拟
计算物理
2025-03-03 v1 数学物理
math.MP
摘要
由于需要精确捕捉大空间区域上的相互作用，模拟长程相互作用仍是分子机器学习势面临的重大挑战。本文引入了 FieldMACE，它是消息传递原子簇展开（MACE）架构的扩展，集成了多极展开以更高效地建模长程相互作用。通过引入多极展开，FieldMACE 有效捕捉了基态和激发态的环境效应与长程效应。基准评估表明，与先前架构相比，其在预测和计算效率上具有更优性能，并能精确模拟非绝热激发态动力学。此外，从基础模型进行迁移学习提升了数据效率，使 FieldMACE 成为大规模分子模拟的可扩展、稳健且可迁移的框架。
引用
@article{arxiv.2502.21045,
title = {Incorporating Long-Range Interactions via the Multipole Expansion into Ground and Excited-State Molecular Simulations},
author = {Rhyan Barrett and Johannes C. B. Dietschreit and Julia Westermayr},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.21045},
year = {2025}
}