基于 DFT、SCAPS-1D 与 wxAMPS 框架的不同电子与空穴传输层对 CsPbI3 基钙钛矿太阳能电池性能影响的数值研究

CsPbI3 近来作为钙钛矿太阳能电池（PSCs）一种可能的吸收层受到了极大关注。然而，基于 CsPbI3 的 PSCs 尚未达到杂化 PSCs 的高性能。本工作中，我们使用 Cambridge Serial Total Energy Package（CASTEP）程序对立方 CsPbI3 吸收层进行了密度泛函理论（DFT）研究，以比较和评估其结构、电子与光学性质。利用 CASTEP 的 GGA-PBE 方法计算得到的该 CsPbI3 吸收层电子带隙（Eg）为 1.483 eV。此外，计算得到的态密度（DOS）显示出 Pb-5d 轨道的主导贡献，且从电子电荷密度图可见大部分电荷也积聚于 Pb 原子。费米面计算显示出多带特征，并计算了光学性质以研究 CsPbI3 的光学响应。进一步，我们使用 IGZO、SnO2、WS2、CeO2、PCBM、TiO2、ZnO 和 C60 作为电子传输层（ETLs），以及 Cu2O、CuSCN、CuSbS2、Spiro-MeOTAD、V2O5、CBTS、CFTS、P3HT、PEDOT: PSS、NiO、CuO 和 CuI 作为空穴传输层（HTLs），借助 SCAPS-1D 太阳能电池仿真软件来确定最佳的 HTL/CsPbI3/ETL 组合。在 96 种器件结构中，确定了最优化的器件结构 ITO/TiO2/CsPbI3/CBTS/Au，其效率为 17.9%。还针对六种最佳器件评估了吸收层和 ETL 厚度、串联电阻、并联电阻和工作温度的影响，以及它们相应的产生率、复合率、电容-电压、电流密度-电压和量子效率特性。从 SCAPS-1D 获得的结果也与 wxAMPS 仿真软件进行了比较。