通过局域软度参数识别动力学异质性的结构特征

在我们部分作者近期的一项研究中,提出了一种度量液体结构的新指标——平均场笼势的软度,并表明其可描述动力学的温度依赖性。本工作中,我们对该参数进行严格检验,研究局域尺度下此软度参数与局域动力学之间的因果关系。我们首先扩展先前研究以描述局域软度。我们发现软度值的分布具有相当强的温度依赖性。这表明该参数可识别局域结构异质性。接着我们研究软度参数的寿命,表明其寿命与过冷液体中著名的笼结构相关。最后,我们的理论预测:在起始温度以下,局域软度与局域动力学具有因果性,此时短时间与原时间动力学发生解耦,从而允许对笼的静态描述。我们发现较低温度下结构异质性增强,且结构成为动力学更好的预测因子,由此产生动力学异质性。我们还发现坚硬、不运动区域的软度随时间演化,因邻域重排而变软并最终运动,证实了著名的促进效应。