缺陷单层石墨烯上的氢动力学

在存在碳空位的情况下，研究了石墨烯片上的氢动力学。我们利用拟合密度泛函计算的紧束缚哈密顿量，通过分子动力学（MD）模拟分析了原子 H 的运动。氢钝化了空位附近 C 原子的悬键，形成 C--H 键，H 位于层平面的一侧或另一侧。通过对 MD 轨迹的统计分析以及原子坐标的自相关函数，研究了氢动力学。对于单个 H 原子，我们发现其穿越石墨烯层的有效势垒为 0.40~eV，在 300~K 下跳跃速率 $\nu = 2 \times 10^6$~s$^{-1}$。原子跳跃表现为随机事件，其在给定温度和时间间隔内的数量服从泊松概率分布。对于空位附近的两个 H 原子，发现了原子动力学中的强关联，在室温下跳跃频率较低，$\nu = 7 \times 10^2$~s$^{-1}$。这些结果为理解石墨烯上氢的扩散机制提供了见解，为完整理解其在缺陷晶体膜中的运动铺平了道路。