金属-乙烯配合物的吸氢性能
材料科学
2009-11-13 v1
摘要
最近，我们预测 [Phys. Rev. Lett. 97, 226102 (2006)] 单个乙烯分子可以与轻过渡金属 (TM)（如 Ti）形成稳定的配合物，所得的 TMn-乙烯配合物对于 n=1 和 2 分别可以吸收高达约 12 和 14 wt% 的氢气。在此，我们将这项研究扩展到包括大量其他金属和不同的异构结构。我们对轻金属（如 Li）获得了有趣的结果。乙烯分子能够与两个 Li 原子形成配合物，结合能为 0.7 eV/Li，随后每个 Li 可以结合多达两个 H2 分子，结合能为 0.24 eV/H2，吸收容量为 16 wt%，这是迄今为止报道的最高值。所提出的金属-乙烯配合物的稳定性通过广泛的计算进行了测试，例如简正模式分析、有限温度第一性原理分子动力学 (MD) 模拟和反应路径计算。声子和 MD 模拟表明，所提出的结构在高达 500 K 的温度下是稳定的。反应路径计算表明，TM2-乙烯配合物转化为可能的较低能量构型（其中乙烯分子解离）的活化能垒约为 1 eV。重要的是，无论 TM2-乙烯配合物具有何种异构构型，TM 原子都能够以适合室温储存的结合能结合多个氢分子。这些结果表明，将乙烯与合适的 TM 或 Li 前驱体共沉积到轻质主体材料的纳米孔中，可能是发现具有高容量吸氢性能的新材料的一条非常有前景的途径。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0701569,
title = {Hydrogen Absorption Properties of Metal-Ethylene Complexes},
author = {W. Zhou and T. Yildirim and E. Durgun and S. Ciraci},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0701569},
year = {2009}
}