全电子FLAPW方法中的杂化泛函：PBE0的实现与应用
材料科学
2010-05-28 v2
摘要
我们提出了在全势线性化增广平面波(FLAPW)方法中PBE0杂化泛函的一种高效实现。哈特里-福克交换项是杂化泛函的核心组成部分，它在单粒子薛定谔方程中引入了一个计算代价高昂的非定域势。该交换势的矩阵元通过一个由FLAPW基函数乘积构建的辅助基来计算。通过在此基中表示库仑相互作用，非定域交换项成为布里渊区(BZ)上矢量-矩阵-矢量乘积的和。我们证明，通过对辅助基进行适当的幺正变换，库仑矩阵可以变得稀疏，从而显著加速矢量-矩阵-矢量乘积的计算。此外，我们利用空间和时间反演对称性预先识别非零的交换矩阵元，并将非定域势的k求和限制为不可约k点集。通过嵌套的仅密度和密度-矩阵迭代方案，实现了自洽场循环的良好收敛。我们讨论了数值方案参数相关的收敛性，并展示了对多种半导体和绝缘体（包括氧化物材料）的计算结果，其中PBE0杂化泛函相比PBE泛函改善了带隙和局域态的描述。此外，我们发现，与传统的局域交换关联泛函不同，PBE0正确预测了铁磁EuO为半导体。
引用
@article{arxiv.1003.0524,
title = {Hybrid functionals within the all-electron FLAPW method: implementation and applications of PBE0},
author = {Markus Betzinger and Christoph Friedrich and Stefan Blügel},
journal= {arXiv preprint arXiv:1003.0524},
year = {2010}
}
备注
15 pages, 6 figures, 2 tables