体相卤化物钙钛矿中自旋如何弛豫与退相

卤化物钙钛矿中的自旋电子学近年来引起显著关注，原因在于高度可调的自旋轨道场以及与晶格对称性的有趣相互作用。自旋寿命——决定材料用于自旋电子学和基于自旋的量子信息应用适用性的关键参数——已在卤化物钙钛矿中被广泛测量，但尚未从第一性原理计算进行评估。在此，我们利用最近开发的从头算密度矩阵动力学框架，在原型卤化物钙钛矿即CsPbBr$_{3}$中计算自旋弛豫时间（$T_{1}$）和系综自旋退相时间（$T_{2}^{*}$），并采用自洽自旋轨道耦合（SOC）及电子散射过程的量子描述。我们还从第一性原理实现了固体朗德$g$因子，并在动力学中加以考虑，这是准确捕捉外磁场下自旋退相所必需的。由此我们预测了作为实验上限的本征自旋寿命，识别了主导的自旋弛豫路径，并评估了对温度、外场、载流子密度和杂质的依赖。重要的是，我们发现主导载流子弛豫的Fröhlich相互作用对自旋弛豫贡献可忽略，与该相互作用自旋守恒的性质一致。我们研究了反演不对称自旋轨道场对自旋寿命的影响，并从计算中表明持久自旋螺旋在自旋分裂较大时可增强自旋寿命，但其无法由Rashba SOC实现。我们的理论方法或可带来优化自旋电子学与量子信息应用中自旋及载流子输运性质的新策略。