纳米尺度上的水的反应性如何及如何控制？
化学物理
2025-08-19 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
纳米约束水在纳米流体力学、电化学和催化中发挥关键作用，但其反应性仍是争议之一。先前的研究报告了水自解离相对于bulk状态的增强或抑制，但缺乏一致的解释。本文利用增强抽样分子动力学方法，并采用在第一性原理准确度下训练的机器学习势能，研究了限制于2D狭缝孔和纳米雾滴中的解离行为，使用石墨和六方硅烯酸氮骨架作为模型材料。我们发现，反应性对水密度、约束宽度、几何形状、材料柔性以及表面化学性质极其敏感。尽管存在这种复杂性，我们指出，化学势--以及界面相互作用--主导了解离趋势，并解释了先前研究中观察到的变异性。该热力学视角调和了之前的矛盾，揭示了纳米尺度环境如何极大改变水的反应性。我们的发现提供了分子层面的见解，为在纳米尺度上调制水化学提供了设计手段。
引用
@article{arxiv.2508.13034,
title = {How reactive is water at the nanoscale and how to control it?},
author = {Xavier R. Advincula and Yair Litman and Kara D. Fong and William C. Witt and Christoph Schran and Angelos Michaelides},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.13034},
year = {2025}
}