光谱学的高频极限

我们考虑一个任意量子力学系统，初始处于基态，暴露于具有载频$\omega_0$和有限时长缓慢变化包络的时变电磁脉冲下。通过求解高$\omega_0$极限下的含时薛定谔方程，我们发现，在$\omega_0^{-1}$的首阶近似下，当脉冲关闭时系统的线性响应发生完美的自抵消。令人惊讶的是，系统的可观测量仍可用其线性密度响应函数与电场非线性函数的组合来描述。对 jelly 板与 jelly 球模型的分析揭示了所考虑装置极高的表面灵敏度，产生了比传统线性响应 regime 下可获取的更丰富的激发谱。基于此，我们提出一种暂命名为非线性高频脉冲光谱学（NLHFPS）的新光谱技术。NLHFPS结合了极高表面灵敏度、不受传统偶极选择定则限制的优势，以及利用线性响应含时密度泛函理论进行理论解释的清晰性，有潜力发展为纳米科学与纳米技术的强有力表征方法。