非晶二氧化硅的高频动力学

我们给出了大规模分子动力学计算机模拟的结果，其中在黏性液态和玻璃态下研究了二氧化硅的高频动力学，ν>0.5 THz。我们通过分析纵向和横向电流关联函数 J_l(q,ν) 和 J_t(q,ν) 来表征高频声模的性质。对于波矢 q>0.4 Å^{-1}，谱位于平坦背景之上，该背景源于多声子激发。在声频带内，即 ν<20 THz，液体和玻璃中 J_l(q,ν) 和 J_t(q,ν) 的强度近似正比于温度，与简谐近似一致。与此相反，在 ν>20 THz 处发现对线性标度的强烈偏离。动态结构因子 S(q,ν) 在 q>0.23 Å^{-1} 时呈现玻色峰，其位置几乎与 q 无关，约在 1.7 THz 附近。我们表明玻色峰的低频部分主要源于频率约 1 THz 的横向声学模的弹性散射。该散射强度依赖于 q，并在 q=1.7 Å^{-1} 处最大，即静态结构因子中第一尖锐衍射峰的位置。通过研究不同系统尺寸的 S(q,ν)，我们表明玻色峰低频部分存在强烈的有限尺寸效应，在小系统中其部分强度缺失。我们讨论了这些有限尺寸效应对结构弛豫的后果。