确定性石墨烯纳米带异质结的层级表面合成

自下而上的石墨烯纳米带（GNR）异质结是石墨烯的纳米级条带，其电子结构在共价结合的界面处发生突变。基于其非凡的结构与电子特性进行的合理设计，为深刻的技术进步提供了机遇。迄今为止，其合成中最关键的方面——沿条带长度方向对异质结序列与位置的控制——一直受困于由不同单体的逐步增长共聚所产生的单体序列随机性。迄今为止所构建的所有自下而上 GNR 异质结结构都表现出随机的异质结序列，虽然可用于基础科学研究，但因此难以集成到功能性纳米器件中。本文描述了一种新的层级制备策略，该策略允许自下而上 GNR 的确定性生长，使其优先呈现单一异质结界面，而非沿条带随机统计分布的结序列。此类异质结提供了一个可行的新平台，可在分子尺度上直接用于基于 GNR 的功能器件应用。我们的层级 GNR 制备策略基于 C-Br 与 C-I 键解离能的差异，该差异使得能够控制构成 GNR 的嵌段共聚物的生长序列，从而显著提高单结 GNR 异质结构的比例。扫描隧穿谱与密度泛函理论计算证实，在仅一个原子层厚、3 nm 宽的结构中，人字形 GNR（cGNR）与联萘-cGNR 片段之间层级生长的异质结表现出跨立型 I 类能带排列。