聚苯乙烯熔体的分层建模：从软球到原子分辨率

我们证明，包含基于球块的通用模型的分层反向映射策略能够平衡以化学特异性原子模型描述的高分子量聚合物熔体。这些策略的核心思想是首先将聚合物表示为大软球（球体）链，并在介观尺度上高效平衡熔体。然后逐步重新插入更详细模型的自由度。当达到原子描述时过程终止。反向插入在计算上可行，因为细粒度熔体仅需局部再平衡。为发展该方法，我们选择了具有足够复杂度的聚合物。我们考虑聚苯乙烯（PS），其以立体化学和庞大侧基为特征。我们的反向映射策略通过纳入基于球块的、适度粗粒化（CG）的以及 PS 的联合原子模型，桥接了介观与原子尺度。我们证明通用基于球块的模型可被参数化以重现特定聚合物（此处为 PS）的介观性质。适度 CG 模型捕捉立体化学。为执行反向映射，我们改进并调整了若干细化技术。我们通过将反向映射的 PS 熔体的结构与构象性质与较小体系用低效方法平衡的参考数据比较，证明了其平衡性。