水合胶原微纤维中水的非均匀结构与动力学

I型胶原因其卓越的力学性能而闻名，这得益于其分级结构。I型胶原原纤维可被视为由蛋白质、大分子（如糖胺聚糖和蛋白聚糖）以及水组成的非均匀材料。水分含量调节这些异质原纤维的性能。然而，水的性质及其与这些纳米复合材料中蛋白质组分之间的精细相互作用仅受到有限的关注。在此，我们提出将I型胶原原纤维建模为由组装成微纤维晶体的原胶原分子组成的水合结构。我们对超过解组装起始点的胶原原纤维水合过程进行了大规模全原子分子动力学模拟。我们发现，水的结构和动力学性质随微纤维的水合水平而发生强烈变化。更重要的是，我们发现这些性质在67 nm D间距周期结构内存在空间上的变化。胶原微纤维结构和动力学性质的改变首先发生在间隙区。总体而言，我们发现在约100%水合度时，水分子在原胶原分子之间的角色从粘合剂转变为润滑剂，而当水分含量超过130%时，微纤维开始解组装。我们的发现得到了氢键减少、体相水性质恢复以及原胶原分子堆积非晶化的支持。我们的模拟以空前的空间分辨率揭示了从生理条件到解组装状态下水合胶原原纤维的结构与动力学。除了I型胶原原纤维的自组装过程和力学性能的涌现外，我们的结果还可能为胶原原纤维的矿化提供新见解。