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利用熵增强可逆交联聚合物网络的韧性

软凝聚态物质 2019-04-29 v1

摘要

可逆交联是聚合材料的一种设计范式,其中通过形成聚合物链间瞬态交联的化学物种在微观尺度上增强材料。除自修复潜力外,近期实验工作表明,聚合物网络(如凝胶)中自由扩散的可逆交联能够在不显著改变弹性的情况下增强材料韧性。这为制备在断裂前可大幅拉伸的高弹性材料提供了可能。在此,我们采用高斯链理论、分子模拟以及网络聚合物自洽场理论,构建可逆交联如何在不影响线性弹性的前提下增韧聚合物网络的平衡图像。聚合物熵的最大化驱动可逆交联优先结合于网络中永久交联附近,从而实现局部分子增强而不显著改变网络拓扑。在平衡条件下,永久交联与邻近可逆交联有效分担载荷,形成多功能交联点。由此网络在全局上被增韧,而线性弹性基本保持不变。我们提出了在实验中优化该设计的实用准则,并讨论了关键的动力学与 timescale 考量。

关键词

引用

@article{arxiv.1810.10079,
  title  = {Harnessing entropy to enhance toughness in reversibly crosslinked polymer networks},
  author = {Nicholas B. Tito and Costantino Creton and Cornelis Storm and Wouter G. Ellenbroek},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1810.10079},
  year   = {2019}
}