基于原子尺度模拟的铈锆氧化物晶界偏析与相分离
材料科学
2023-10-10 v2 无序系统与神经网络
介观与纳米尺度物理
统计力学
计算物理
摘要
掺杂是开发新型改良材料最常用的策略。然而，预测掺杂对材料原子尺度结构的影响通常困难，或受限于高端实验技术。掺杂可诱导材料中的相分离，削弱材料稳定性。进一步的复杂之处在于，掺杂原子可偏析至材料中的界面如晶界（GBs），对材料的关键宏观性质（如电导率）产生影响。在此，我们描述一种基于半巨正则蒙特卡洛的计算方法，可用于在原子尺度探测金属氧化物固溶体中的这些现象。该方法能精确预测发生相分离的热力学条件，也可给出给定条件下晶界所表现的偏析模式。我们将该方法应用于最重要的催化材料之一——铈锆氧化物。我们的计算揭示了该体系晶界偏析中引人兴趣的丰富性。我们考察的大多数晶界在锆掺杂时表现出锆偏析的连续增加，同时晶界形成焓降低。然而，少数晶界在低温下未表现偏析。我们亦在一些晶界观察到一级复杂ion转变的证据。
引用
@article{arxiv.2309.17365,
title = {Grain boundary segregation and phase separation in ceria-zirconia from atomistic simulation},
author = {Tom L. Underwood and Susanna Vigorito and Marco Molinari and John Purton and Nigel B. Wilding and John T. S. Irvine and Stephen C. Parker},
journal= {arXiv preprint arXiv:2309.17365},
year = {2023}
}