几何受阻相互作用驱动无定形碳酸钙的结构复杂性
材料科学
2023-03-14 v1
摘要
无定形碳酸钙（ACC）是海洋生物矿化的重要前驱体。关于 ACC 的关键未决问题包括如何最佳理解其结构，以及如何解释其作为无定形相的亚稳态。在此，我们报道了利用最先进的原子间势生成的高质量 ACC 原子模型，以辅助拟合 X 射线全散射数据。借助近期发展的反演方法，我们从这些模型中提取出支配 ACC 形成的有效 CaCa 相互作用势。该势能在两个竞争距离处存在极小值，对应于碳酸根离子桥接 Ca 离子对的两种不同方式。我们揭示了其与通常在计算软物质背景下研究的 Lennard-Jones–Gauss（LJG）模型的意外映射关系，且 ACC 的经验 LJG 参数取值已知会促进结构复杂性。由此我们表明，ACC 的复杂结构及其对结晶的抵御能力实际上编码于 Ca 离子间几何受阻的有效相互作用中。
引用
@article{arxiv.2303.06178,
title = {Geometrically-frustrated interactions drive structural complexity in amorphous calcium carbonate},
author = {Thomas C. Nicholas and Adam E. Stones and Adam Patel and F. Marc Michel and Richard J. Reeder and Dirk G. A. L. Aarts and Volker L. Deringer and Andrew L. Goodwin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.06178},
year = {2023}
}