捐赠-受体量子相干性和非马尔可夫浴对共振能量转移距离依赖性的影响

准确了解共振能量转移（RET）的距离依赖性对于将其作为纳米尺度距离的光谱标尺至关重要。就此而言，理解捐赠-受体量子相干性和非马尔可夫浴的影响具有重要意义，这些因素在短距离下变得显著。本文通过比较由 coherent RET（CRET）理论与非平衡版本的 F"{o}rster RET（FRET）理论所得结果，理论性地考察了这一问题，两者都考虑了非马尔可夫浴效应。即使对于 donor-acceptor 电子耦合形式为偶极-偶极相互作用的模型，亦证明 RET 速率通常偏离第六次方距离依赖性，这与原始 FRET 的预测相反。表明捐赠-受体量子相干性使距离依赖性比六次方更陡峭，尽管增强的具体方式对参数值的具体影响较为敏感。另一方面，非马尔可夫浴效应使距离依赖性对于 CRET 和非平衡 FRET 都比六次方更温和，因为浴的有限时间尺度导致速率小于原始 FRET 的预测。虽然这些效应在亚皮秒时间尺度上的 population 动力学中表现得很清晰，但它们对传统 RET 效率的贡献相对较小。这表明通过传统 RET 效率测量检测此类效应需要更高的精度，或利用具有快速自发衰减激发能的 donor。