亚纳米多孔材料中CO2吸附与扩散的基本原理：在CALF-20中的应用
材料科学
2025-07-11 v1
摘要
我们提出了一种预测纳米多孔材料中客体分子热力学与动力学的理论方法。这种基于统计力学的方法仅需一组最少的物理参数，这些参数可来自实验或数值模拟。我们将其应用于近期备受关注的CALF-20金属有机框架中的CO2分子，以研究不同温度下的吸附与分子自扩散。模型的所有物理参数均通过吸附能量分布方法分析一条CO等温线提取得到。随后，该模型被用于近似不同温度下的等温线、Henry常数、饱和密度以及无限稀释下的吸附焓。接着，我们通过过渡态理论表达分子动力学，从而允许在部分已知热力学先验知识的基础上预测分子扩散，并进一步将自扩散系数与作为数值实验的分子动力学结果进行了比较。所提出的方法允许通过拟合过程表达分子吸附与扩散，从而获取物理参数，以洞察系统中起作用的热力学与动力学机制。
引用
@article{arxiv.2507.07791,
title = {Fundamental of CO2 Adsorption and Diffusion in Sub-nanoporous Materials: Application to CALF-20},
author = {André de Freitas Gonçalves and Emerson Parazzi Lyra and Sayali Ramdas Chavan and Philip Llewellyn and Luis Fernando Mercier Franco and Yann Magnin},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.07791},
year = {2025}
}
备注
23 pages, 12 figures