用于设计福斯特共振能量转移的基要优值

过去 15 年间，关于光子环境对福斯特共振能量转移（FRET）影响的争论持续不断。对应于光子环境增强、抑制与无效应的各异结果，导致传统 FRET 理论与实验之间缺乏共识。本文表明，近工程化纳米光子环境下的 FRET 量子电动力学理论与描述静电偶极-偶极相互作用的有效近场模型完全等价。这带来了直观且严格精确的 FRET 描述，弥合了实验观测与理论诠释之间的鸿沟。我们指出，被广泛使用的珀塞尔因子概念仅对理解自发辐射重要，且是分析 FRET 的错误优值。为此，我们分析了表征光子环境中 FRET 的优值：(1) FRET 速率增强因子（$F_{ET}$），(2) FRET 效率增强因子（$F_{eff}$），以及 (3) 调控 FRET 的两点谱密度（$S_{EE}$），其类似于控制自发辐射的局域态密度。与现有认知相悖，我们表明抑制珀塞尔因子事实上是增强 FRET 过程效率所必需的。我们给出了由光子环境中材料吸收以及包括本征量子效率和取向依赖性在内的发射体关键性质所决定的 FRET 优值的基本界限。最后，我们利用我们的方法确切解释了近期实验，并预言了 FRET 速率预期增强、抑制或保持不变的 regime。我们的工作铺平了具有预测能力以设计理想光子环境来控制 FRET 的完整理论道路。