卤化物钙钛矿优异光电性能的根本成因

卤化物钙钛矿因其优异的光电性能已成为高性能光伏与光电子领域的革命性材料。迄今为止，卤化物钙钛矿优异光电性能的物理起源仍知之甚少。本文提出并验证了一个假说：由离子能库驱动的电子上转换（去俘获）是卤化物钙钛矿优异光电性能的根本成因。我们通过引入离子能库、离子-电子耦合与离子-声子散射等新概念，充分考虑了混合离子-电子传导系统中离子对电子动力学的影响。我们阐明，离子的有益效应源于不同于可动离子有害效应的机制。我们的假说一致地解释了电子去俘获直接导致的荧光效率显著增强、载流子寿命延长与扩散长度增加，以及缺陷愈合与缺陷容忍的异常现象，这些正是卤化物钙钛矿优异器件性能的原因。通过将离子-电子耦合加入速率方程，我们建立了纳秒-微秒时间尺度上的电子动力学与秒至小时时间尺度上的离子动力学之间的物理关联。该发现补齐了整体物理图景中缺失的拼图，并深化了对混合离子-电子半导体中卤化物钙钛矿及离子-电子相互作用的理解。我们的结果表明，通过增强离子-电子耦合有望最大化卤化物钙钛矿器件的潜力。