全最小耦合 Maxwell-TDDFT：超越偶极近似的光-物质相互作用从头算框架

我们报告了首个从头算、非相对论性 QED 方法，该方法在超越电偶极近似且无多极截断的情况下，自洽地耦合光与物质。该方法基于 Maxwell-Pauli-Kohn-Sham 方法的扩展，采用全最小耦合哈密顿量，其中空间和时间相关的矢量势与物质系统耦合，其对辐射场的反作用由全电流密度产生。该方法的实现在开源软件 Octopus 中，专为大规模并行多尺度模拟设计，考虑了麦克斯韦和物质子系统不同的网格间距。在此，我们展示了该框架的首批应用：模拟电子波包的归一化切连科夫辐射、非手性分子系统中的非手性光磁光效应，以及纳米等离子体二聚体中的归一化等离子体激元模式。我们表明，在某些情况下，超越偶极效应无法通过长度规范下的多极展开哈密顿量捕获。最后，我们讨论了该框架在扭曲光和轨道角动量、非弹性光散射以及强场物理领域带来的进一步机遇。