利用物理引导的 NMF 从 STEM-EDXS 数据实现相分离与定量分析

我们提出了一种新算法的开发，该算法结合了最先进的能量色散 X 射线（EDX）光谱理论与合适的机器学习公式，用于扫描透射电子显微镜 EDX 能谱图像的高光谱解混。该算法基于非负矩阵分解（NMF），并结合了物理引导的分解模型。它在单纯形约束以及用户选择的稀疏诱导和平滑正则化下优化泊松似然，并基于迭代乘法更新。得益于最先进的理论研究，X 射线荧光得到了充分建模。结果表明，该算法的输出可用于直接的化学定量分析。通过这种方法，可以直观地纳入关于样品的先验知识，例如某些化学元素在其部分相中的存在或缺失。这项工作在两个开源 Python 包 espm 和 emtables 中实现，此处用于数据模拟、数据分析和定量分析。使用模拟数据，我们证明在分解中引入物理建模有助于从空间和光谱混合的相中提取有意义的成分，即使数据噪声很大。对于具有更高信号的合成数据，与标准 NMF 相比，正则化使重建丰度图的质量提高了十倍。我们的方法在具有已知真值的实验数据上得到了进一步验证，其中通过使用关于样品的先验知识取得了最先进的结果。我们的模型可以推广到任何其他底层物理建模可线性化的扫描光谱技术。