从光子到电子：通过随机图书馆和自动扫描透射电子显微镜实现加速材料发现

材料预测算法的实际应用受限于材料发现中的持续性表征瓶颈，其中基于光子的探测技术（如 XRD 或拉曼）施加长时间获取时间和访问延迟，将探索限制在通常以构成图书馆实现的准三元构成空间。这里，我们认为从光子转向电子表征可以将材料表征重新对齐到现代高通量合成。我们为基于 STEM 的化学和结构表征制定成本函数和探索策略，并利用蒙特卡洛仿真显示，随机化学图书馆——其中构成上差异的区域位于单个样品内并由电子光谱仪原位探测——能够以数量级提高的有效覆盖率来采样高维构成和相空间，优于常规扩散图书馆/X射线方法。我们进一步在实验室 STEM 平台上实现了自主发现，其中基于机器学习的自调谐和脚本化控制使我们能够在无需人工干预的情况下进行迭代区域选择和表征。最后，我们概述了扩展到带标签或位置编码图书馆的方案，这些图书馆保留构成和处理元数据，使我们能够联合探索构成和工艺空间。这些结果共同确立了基于电子的、以机器学习为驱动的 STEM 作为通配符丰富材料发现的可扩展路径。