从 AC-STEM 图像到三维结构：Au55 纳米团簇的系统性分析
材料科学
2021-05-11 v1 化学物理
摘要
像差校正扫描电子显微镜（AC-STEM）可提供纳米团簇原子结构的宝贵信息，这是理解其物理与化学性质的重要输入。本文提出一种系统性方法，从 AC-STEM 图像中提取原子坐标，其通用性足以适用于不规则结构。图像中的二维信息辅以原子相互作用的近似描述，从而构建三维结构；在最后阶段，利用电子密度泛函理论（DFT）计算对结构进行精修。该方法应用于 Au55 的 AC-STEM 图像。对局域结构的分析表明，该团簇由具有二十面体结构要素的部分与具有晶体堆积特征局域原子排布（包括一段平坦表面 facet）的部分组合而成。通过计算最优拟合结构与本分析中生成的其他候选结构之间的最小能量路径，探索了团簇的能量景观。这揭示了构象变化的低能垒，表明此类转变即便在室温下也能在实验时间尺度上发生，并导致 AC-STEM 图像的巨大变化。这些路径还揭示了额外的团簇构型，其中一些具有更低的 DFT 能量，且与实验图像的拟合几乎同样好。
引用
@article{arxiv.2105.04270,
title = {From AC-STEM Image to 3D Structure: A Systematic Analysis of Au55 nanocluster},
author = {Kusse S. Bersha and Alejandro Peña-Torres and Hannes Jónsson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.04270},
year = {2021}
}