禁止 p-d 轨道耦合加速高功率因子材料发现

电导率 ($\sigma$) 和 Seebeck 系数 ($S$) 之间的内在纠缠显著限制了热电(TE)材料功率因子(PF)的提升。虽然高山峰退化 ($N_{\mathrm{vk}}$) 有效平衡 $\sigma$ 和 $S$ 以提高 PF，但识别具有高 $N_{\mathrm{vk}}$ 的化合物仍具有挑战性。本研究通过操控阴离子-$p$ 和阳离子-$d$ 轨道耦合，开发了一种有效的方法来快速发现具有高 $N_{\mathrm{vk}}$ 的 $p$ 型半导体。通过在 $\Gamma$ 点禁止 $p$-$d$ 轨道耦合，价带上限偏离 $\Gamma$ 点（$N_{\mathrm{vk}}=1$ 的位置），从而增加 $N_{\mathrm{vk}}$。通过检查阴离子-$p$ 和阳离子-$d$ 轨道在 $\Gamma$ 点的常见不可约表示，我们从 921 个二元和三元半导体中识别出 7 个 $N_{\mathrm{vk}} \ge 6$ 的化合物。第一性计算包括电子-声子耦合表明，PtP$_2$、PtAs$_2$ 和 PtS$_2$ 分别在 300K 时具有异常高的 PF 分别为 130、127 和 82 $\mu$Wcm$^{-1}$K$^{-2}$，分别比已研究的 TE 材料高出 3 倍到 5 倍。该工作不仅阐明了通过群论形成高 $N_{\mathrm{vk}}$ 的底物机制，还建立了一种高效的高 PF 材料发现范式，并可扩展到更复杂的系统。