石墨化 C$_4$N$_3$ 单层中基于平带的铁磁半导体态

提出了一组基于已知蜂窝晶格含单空位缺陷（HL-D-1/2N）的六方 $\sqrt{N}\times\sqrt{N}$ 超晶格的新晶格模型，以实现非平庸的孤立平带。通过紧束缚与密度泛函理论计算，我们证明实验已实现的石墨化碳氮化物（Adv. Mater., 22, 1004, 2010; Nat. Commun., 9, 3366, 2018），即基于 HL-D-1/8 的 C$_4$N$_3$，是承载此类平带的理想体系。对于平带高能的 P-6m2 C$_4$N$_3$ 结构，它表现出与孤立平带无关的铁磁半金属性。然而，P-6m2 C$_4$N$_3$ 结构在动力学上不稳定。利用基于群论与图论的结构搜索方法，我们发现一种新的波纹状 Pca21 C4N3 结构在所有已知 C$_4$N$_3$ 结构中能量最低。该 Pca21 C$_4$N$_3$ 结构是一种本征铁磁半半导体（Tc$\approx$241 K），具有一个半导体自旋通道（1.75 eV）与一个绝缘自旋通道（3.64 eV），这在二维（2D）体系中颇为罕见。其铁磁半导体性质源于孤立的 p$_z$ 态平带，因为波纹化使平带向上移至费米能级。有趣的是，该 Pca21 C$_4$N$_3$ 结构被发现具有压电与铁电性，这使得 C$_4$N$_3$ 成为一种罕见的无过渡金属二维多铁材料。