Ni$_{75}$Al$_{25}$ 中能量势垒的第一性原理验证

镍基高温合金中的析出物是在直接分子动力学模拟无法触及的时间尺度上通过热处理形成的，但可以使用动力学蒙特卡洛（KMC）进行研究。这需要可靠的势垒能量值，以区分系统轨迹上的不同构型。在本研究中，我们使用已发布的原子相互作用势，针对第一性原理方法，验证了在部分有序的 Ni$_{75}$Al$_{25}$ 单空位中通过新型激活弛豫技术（ARTn）方法发现的空位迁移势垒。第一步，我们确认 ARTn 势垒能量与通过微动弹性带（NEB）方法确定的能量一致。由于这些计算中使用的原子数量太多，无法进行直接从头算（ab initio）计算，我们将晶胞尺寸削减至 255 个原子，从而控制有限尺寸效应。随后，我们在较小的晶胞中使用平面波密度泛函理论（DFT）代码 CASTEP 及其内置的 NEB 方法。这为我们提供了从第一性原理到使用原子间势的动力学蒙特卡洛模拟的连续验证链。接着，我们使用 NEB 评估了另外五种原子间势的势垒能量，结果表明没有一个能以足够的可靠性提供这些值用于 KMC 模拟，其中一些甚至完全失败。这是量化析出物形成和演化 KMC 模拟中所产生误差的第一步。